我室周勇教授研究组有关超薄纳米片光催化高效、选择性CO2还原成果发表在J. Am. Chem. Soc.


温室效应、能源短缺、雾霾笼罩、环境恶化等等是21世纪人类面临的生存与发展的重要问题。太阳能是最洁净而又取之不尽的自然能源。“人工光合成”,利用自然界中丰富的CO2和H2O借助光催化剂在太阳光照下还原成碳氢化合物和O2,实现了能源和环境的双赢,既是生产太阳燃料的重要策略、 也是人类保护地球家园、实现生态文明、可持续发展的理想途径。目前,超薄二维纳米材料是一类具有片状结构的新兴纳米材料,因其独特的物理、电子及化学性质而成为凝聚态物理学、材料科学、化学以及纳米科技领域最热门的研究课题。
物理学院环境材料与再生能源研究中心周勇教授课题组高产率地合成平均厚度~1.5 nm的单晶InVO4纳米片,对应于沿[110]方向的3个晶胞单元。在水蒸气的参与和光照的情况下,该纳米结构材料可将CO2高效、 选择性地转化为CO (少量CH4)。利用开尔文探针技术(Kelvin probe force microscopy,KPFM),研究了该体系中的光生电荷的分离与传输机制,并结合液体光致发光衰减光谱、电子自旋共振和光电化学检测,进一步证实了这种超薄结构具有更有效的电子-空穴对分离效率和更快的电荷输运特性,缩短了载流子从催化剂内部到表面的迁移距离,进而减少体相复合,使得更多的电子在催化剂表面存活和积累,有利于CO2的活化和还原。 理论计算发现,InVO4原子层独特暴露的{110}面与生成的CO*结合较弱,便于CO*从催化剂表面快速解吸以形成游离的CO分子,为催化选择CO产物提供了理想的平台。

图 (a) InVO4超薄纳米片的透射电镜图像,(b)部分放大细节图,(c) 平铺面的高分辨电镜图,(d)相应的傅里叶转换图,(e) 侧面的高分辨电镜图,(f)纳米薄片的晶体模型, (g) 太阳能光催化转化CO2示意图。

该工作将帮助研究人员理解超薄光催化材料的光生电荷分离与传输机制以及暴露面对产物的选择性,对未来高性能和高选择性光催化反应体系的研发和利用具有重要指导意义。该成果以“Convincing Synthesis of Atomically-Thin, Single-Crystaline InVO4 Sheets toward Promoting Highly Selective and Efficient Solar Conversion of CO2 into CO”为题,近期在线发表在 J. Am. Chem. Soc.(https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13673)。南京大学为第一通讯单位,南京大学物理学院博士研究生韩秋彤同学为论文第一作者,东南大学博士研究生白晓婉同学为共同一作,周勇教授和王金兰教授为论文共同通讯作者。现代工学院张伟华教授在开尔文探针测试提供了大力支持。该工作得到973、国家自然科学基金、南京大学登峰计划(B)等项目资助。

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